【儀表網 研發快訊】近日，中國科學技術大學工程科學學院熱科學和能源工程系談鵬教授團隊在水系鋅電池領域取得新進展，研究團隊成功開發了原位3D pH可視化技術，實現了對鋅電極反應界面pH場的三維、原位、定量成像。研究成果以“Three-Dimensional Visualization of Chemical Stratification and Pathological Redistribution in Aqueous Zinc Batteries”為題，發表于國際知名期刊《ACS Energy Letters》，并被選為封面論文。
 

　　水系鋅電池憑借其本征安全、低成本與環境友好等優勢，在下一代大規模儲能中表現出巨大潛力。然而，金屬鋅負極在水系電解液中的界面不穩定性嚴重阻礙了商業化進程，枝晶生長、析氫副反應、表面鈍化及自腐蝕等問題相互耦合，導致電池循環壽命遠低于理論預期。事實上，這些失效行為均受控于電極/電解液界面局部化學微環境，尤其是質子活性(即局部pH)的動態演化。局部酸化環境易誘發活性鋅的化學腐蝕并加劇析氫反應，而局部堿化則促進堿式硫酸鋅或氧化鋅等絕緣副產物的生成，導致界面鈍化和不均勻沉積。界面pH并非被動響應變量，而是直接決定鋅負極反應選擇性與演化方向的核心參數。因此，發展能夠原位捕捉界面化學環境三維演化過程的表征方法，并深入理解其對電極穩定性的影響，對于揭示水系鋅電池的失效機制以及提高電池性能具有重要意義。
 

　　針對上述問題，研究團隊設計了一種可進行光學觀測的電化學測試裝置，并在電解液中引入熒光pH指示劑，通過激光共聚焦成像技術逐層掃描界面附近電解液區域，實現了反應界面pH場在三維空間中的實時監測與高精度定量重構。
 

　　借助這一工具，研究團隊對鋅電極界面化學環境進行了實時監測。首先，在靜置條件下，三維成像揭示出沿重力方向的明顯pH分層，即電極下方區域的pH顯著高于上方區域，在600 s時pH差值達到約0.3。進一步，在對稱鋅電池恒流運行條件下進行原位監測，發現電溶解階段界面下方迅速形成高pH區域，豎直pH梯度快速增大，在180s時上下pH差值達到約0.6；隨后在沉積階段雖有所緩和，但循環結束時仍保持在0.4以上。這些結果表明，無論在靜置還是電化學運行過程中，鋅電極界面都會形成穩定的豎直化學分層。
 

　　研究團隊結合多物理場模擬，系統闡明了這種化學分層是重力耦合物質傳輸調控的直接結果，并揭示了一個全新的電極失效機制：化學梯度驅動的活性物質再分布。具體而言，上部的低pH和低Zn2+濃度加速了析氫腐蝕和溶解反應，而下部的高pH和高Zn2+濃度抑制了析氫腐蝕，促進了鋅沉積。隨著循環進行，這種差異驅動活性鋅沿豎直方向遷移，最終形成“上部耗盡-下部富集”的結構分化，并引發電極失效。
 

　　該工作成功實現水系鋅電池界面化學分層的三維可視化，揭示了化學梯度驅動的鋅電極活性物質再分布機理，不僅為水系鋅電池中金屬負極的失效機制提供新見解，也為其他水系金屬電池的理性設計提供普適性指導。
 

　　論文第一作者為趙忠喜、陳永堂，通訊作者為談鵬教授，該工作得到了國家自然科學基金青年學生基礎研究項目(523B2061)、國家創新人才計劃青年項目(GG2090007001)的資助。